Der Start erfolgte von Cape Canaveral. Es war der zweite amerikanische Raumflug mit einem Menschen an Bord. Das Mercury-Raumschiff Liberty Bell 7 oder MR-4 (für Mercury-Redstone) führte allerdings nur einen ballistischen Flug durch. Ein Erreichen des Erdorbits war mit der Redstone-Rakete nicht möglich.

Der Start war zuerst für den 18. Juli 1961 vorgesehen, wurde aber wegen schlechten Wetters zunächst um einen Tag auf den 19. Juli 1961 verlegt. Zehn Minuten vor dem Ende des Countdowns wurde allerdings auch dieser Start abgesagt und um zwei weitere Tage verschoben.

Während des gut 15-minütigen Fluges konnte Virgil Grissom das Raumschiff um mehrere Achsen drehen. Nach Erreichen der Gipfelhöhe von 190 km zündete er die Bremsraketen. Während des Niedergangs beobachtete Virgil Grissom Risse im Fallschirm, die sich jedoch nicht vergrößerten.

Größere Probleme traten nach der Wasserung der Mercury-Kapsel auf. Virgil Grissom war noch in der Kapsel, als der Sprengsatz der Luke ausgelöst wurde und der Lukendeckel davonflog. Sehr schnell füllte sich das Raumschiff mit Wasser. Virgil Grissom, der bereits den Helm und die Sauerstoffleitungen abgenommen hatte, konnte sich durch die offene Luke ins Meer retten. Zunächst konnte er sich ohne Probleme schwimmend über Wasser halten, jedoch füllte nach und nach sein Raumanzug mit Wasser. Der inzwischen herangeeilte Hubschrauber bereitete ihm mit seinen starken Rotorbewegungen zusätzliche Schwierigkeiten. Schließlich gelang es ihm, einen Haltegurt zu ergreifen, an dem er aus dem Meer gezogen werden konnte. Der Hubschrauber brachte ihn zu dem Zerstörer USS Randolph.

Zuvor war der Versuch, die Mercury-Kapsel zu bergen, aufgegeben worden. Den beiden Piloten des Hubschraubers, der am dichtesten bei Liberty Bell 7 war, gelang es noch, die Landekapsel an den Haken zu nehmen. Beim Versuch sie anzuheben, leuchtete eine Warnlampe im Cockpit auf und wies auf eine Überlastung der Motoren. Vollgelaufen mit Wasser wog die Mercury mehr als der Hubschrauber heben konnte, und es bestand die Gefahr, dass die Motoren überlastet würden. Schließlich versank Liberty Bell 7 im Atlantik auf eine Tiefe von 5000 Metern.

Die Gründe für das vorzeitige Absprengen der Luke konnten niemals ausgeklärt werden. Es gab zwei Auslösemechanismen: im Inneren der Landekapsel konnte der Pilot den Sprengsatz auslösen, und auch von außen konnten Rettungsmannschaften im Notfall einen T-förmigen Griff (t-handle) ziehen. Virgil Grissom widersprach heftig den Vorwürfen, dass er die Luke absichtlich oder unabsichtlich abgesprengt haben könnte. Bei späteren Mercury-Flügen trugen die Astronauten leichte Handverletzungen davon, als sie den Sprengsatz betätigten. Virgil Grissom hatte keine derartige Verletzung, ein Indiz dafür, dass er mit der Hand nicht am Auslösemechanismus war, als die Ladung zündete.

Virgil Grissom war im März 1965 Kommandant des ersten zweisitzigen Raumschiffs (Gemini 3). Im Februar 1967 sollte er als Kommandant von Apollo 1 erneut in den Weltraum fliegen. Bei einer Routineübung am 27. Januar 1967 brach jedoch an Bord der Apollo-Kapsel ein Feuer aus, bei dem neben Virgil Grissom auch Edward White und Roger Chaffee ums Leben kamen.