Start von Cape Canaveral; Landung 650 km südwestlich der Bermuda-Inseln im Atlantik.

Der Start wurde erstmals via Satellit (Early Bird) nach Europa in 12 Länder übertragen und es war der erste Flug, der vollständig vom neuen NASA-Kontrollzentrum in Houston überwacht wurde.

In der Erdumlaufbahn versuchte James McDivitt, sich mit der Gemini-Kapsel an die zweite Stufe der Titan-Rakete anzunähern, was jedoch misslang. Da die Tanks von Gemini 4 kleiner waren als die der folgenden Raumschiffe, verzichtete man nach mehreren Anläufen auf dieses Experiment, vor allem weil der noch folgenden EVA von Edward White am 03. Juni 1965 größere Bedeutung beigemessen wurde.

Die reine EVA dauerte 23 Minuten. Edward White konnte sich dabei mit einer Art Luftpistole durch deren Rückstoß fortbewegen. Allerdings war nach relativ kurzer Zeit der Sauerstoff verbraucht. Edward White konnte während seiner Außenbordtätigkeit aber eine Kamera anbringen und nachher auch wieder abbauen, ebenso war er in der Lage, elektrische Kabel miteinander zu verbinden und zu lösen. Zu Beginn hatte er jedoch leichte Schwierigkeiten die nach außen führende Luke zu öffnen und noch mehr Probleme, sie zum Abschluss der EVA wieder zu schließen. Nur zusammen mit James McDivitt gelang das Unterfangen. Edward White hatte sich aber komplett verausgabt, der Schweiß rann ihm in seine Augen, so dass sein Helm beschlug und auch James McDivitt war danach erschöpft und müde. Dennoch war diese erste EVA eines US-Amerikaners ein voller Erfolg.

Ansonsten befanden sich elf wissenschaftliche Experimente an Bord. Dazu gehörten Fotografieren mit einer Hasselblad-Kamera und Erdbeobachtung. Ein Ingenieurexperiment zur Messung der elektrostatischen Aufladung zeigte höhere Werte an, als erwartet. Für weitere Messungen waren außerdem ein Dreiachs-Magnometer und ein Proton-Elektron-Spektrometer an Bord der Kapsel. Ein phonokardiologisches Experiment maß die Herzfrequenzen der Astronauten, insbesondere während der Start- und Landephase sowie während der EVA.

Auch Gemini 4 gelang keine Punktlandung, sie schoss 80 km über das anvisierte Ziel hinaus. Da im Zielgebiet aber mehrere Flugzeugträger stationiert waren, waren die Hubschrauberpiloten der USS Wasp innerhalb weniger Minuten nach der Wasserung bei der Kapsel.